2015年,金屬所馬秀良研究員、朱銀蓮研究員和唐云龍博士等通過(guò)PbTiO3/SrTiO3鐵電多層膜的設(shè)計(jì)實(shí)施應(yīng)變調(diào)控,發(fā)現(xiàn)鐵電材料中的通量全閉合疇結(jié)構(gòu)并成功制備出由順時(shí)針和逆時(shí)針閉合結(jié)構(gòu)交替排列所構(gòu)成的大尺度周期性陣列(Science 2015)。該項(xiàng)工作發(fā)表后迅速激發(fā)了國(guó)際上關(guān)于新型鐵電極化拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)及性能研究的熱潮。在上述工作的基礎(chǔ)上,2016年加州大學(xué)伯克利分校及勞倫斯伯克利國(guó)家實(shí)驗(yàn)室制備并利用同樣的電子顯微學(xué)方法,在相同成分、不同應(yīng)變條件下的PbTiO3/SrTiO3超晶格體系中發(fā)現(xiàn)了鐵電渦旋疇陣列(Nature 2016)。目前,其它可能的新型電極化拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)及其潛在誘導(dǎo)新性能已成為低維氧化物功能材料領(lǐng)域的研究熱點(diǎn),國(guó)際上許多相關(guān)的課題組正在對(duì)其展開(kāi)全方位探索研究。
唐云龍博士在2017年2月至2019年4月訪問(wèn)伯克利期間,作為主要實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)者和完成人員之一,在前述工作基礎(chǔ)上,與加州大學(xué)伯克利分校的R. Ramesh教授課題組、加州大學(xué)伯克利分校L. Martin教授、賓州州立大學(xué)陳龍慶教授以及西班牙坎塔布里亞大學(xué)J. Junquera教授等課題組深入合作,在鐵電材料極化拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)研究中再度取得重大突破:他們?cè)赑bTiO3/SrTiO3超晶格中發(fā)現(xiàn)了室溫穩(wěn)定存在的電極化斯格明子晶格(圖1-3)。2019年4月17日,相關(guān)結(jié)果以“Observation of room-temperature polar skyrmions”為題,在Nature雜志在線發(fā)表。
自2009年開(kāi)始,磁性斯格明子晶格的實(shí)驗(yàn)觀測(cè)掀起了相關(guān)的動(dòng)力學(xué)及理論物理研究熱潮,以探索其作為新型自旋電子器件的潛力。如果能在鐵電極化體系中進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)相應(yīng)的斯格明子晶格,這無(wú)疑將會(huì)是鐵電極化拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)研究方面的又一重大突破。在深入探究PbTiO3/SrTiO3體系中各種能量競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系基礎(chǔ)上,唐云龍等人利用SrTiO3(001)襯底成功制備出系列PbTiO3/SrTiO3超晶格體系。利用像差校正透射電子顯微學(xué)定量分析方法和同步輻射衍射,在[(SrTiO3)16/(PbTiO3)16]8等體系中觀測(cè)到完整的斯格明子晶格,它們由尺度約為8納米的單個(gè)斯格明子在PbTiO3層中大規(guī)模凝聚而形成,在面內(nèi)有形成四方格子的傾向;在界面附近具有Néel 型分散或匯聚的極化分量。第二原理等理論計(jì)算測(cè)得其skyrmion number恒為+1。
該項(xiàng)工作首次在實(shí)空間揭示了電極化體系中的斯格明子晶格。相比于鐵磁體系,該種極化斯格明子晶格能夠在室溫穩(wěn)定存在,且無(wú)需外場(chǎng)誘導(dǎo)產(chǎn)生,相對(duì)更容易實(shí)現(xiàn)后續(xù)動(dòng)力學(xué)行為研究和調(diào)控,為探索基于極化斯格明子的新型電子器件提供了途徑。同時(shí),該實(shí)驗(yàn)揭示了極化體系中的電偶極子在一定條件下也具有類似特殊自旋凝聚結(jié)構(gòu)的準(zhǔn)粒子行為,無(wú)疑將為電極化拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)及其性能關(guān)系研究打開(kāi)新的篇章。2019年4月17日,Nature雜志同期以“Electrifying skyrmion bubbles”為題,在“NEWS AND VIEWS”板塊對(duì)論文相關(guān)結(jié)果進(jìn)行了重點(diǎn)推介,指出其對(duì)凝聚態(tài)基本物理和潛在應(yīng)用的新引領(lǐng)導(dǎo)向作用。
圖1: (SrTiO3)16/(PbTiO3)16/(SrTiO3)16三層體系及[(SrTiO3)16/(PbTiO3)16]8超晶格的低倍截面暗場(chǎng)像及平面STEM成像。c, d中插圖為相應(yīng)圖像的快速傅里葉變換。三層結(jié)構(gòu)中包含帶狀疇與單個(gè)斯格明子結(jié)構(gòu);超晶格中以二維斯格明子晶格為主。
圖2:[(SrTiO3)16/(PbTiO3)16]8超晶格中斯格明子晶格的低倍平面HAADF-STEM欠焦成像。這里展示了平面TEM樣中8層PbTiO3及其中的大規(guī)模極化斯格明子晶格。